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論文

Studies in the PuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$ pseudo-binary phase diagram

Albiol, T.*; 芹澤 弘幸; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.834 - 837, 2002/11

ZrO$$_{2}$$リッチ領域のPuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$擬二元系状態図を、高温X線回折測定と自由エネルギー極小化法に基づく平衡計算により作成した。高温X線回折測定は空気雰囲気中で最高1573Kまで行い、1463K,PuO$$_{2}$$濃度2.3-3.1mol%付近に従来報告されていなかった共晶線があることを見い出した。Chem Sageコードを使用した平衡計算は最高3000Kまで行い、実験データを良く再現できた。得られた結果はこれまで報告されている状態図に修正が必要であることを示すものである。

報告書

水銀ターゲットにおける核破砕生成物の熱化学的挙動の推定

小林 薫*; 神永 雅紀; 羽賀 勝洋; 木下 秀孝; 麻生 智一; 勅使河原 誠; 日野 竜太郎

JAERI-Tech 2002-005, 118 Pages, 2002/02

JAERI-Tech-2002-005.pdf:9.71MB

核破砕水銀ターゲットシステムの放射線安全を検討するにあたり、核破砕反応で生成される核破砕生成物の化学形態を明確にしておく必要がある。大量の核破砕生成物が存在するターゲット容器内の水銀について、水銀中の核破砕生成物の化学形態を、2元状態図と核破砕生成物の生成量に基づく熱化学平衡計算に基づき推定した。その結果、水銀は、Al, As, B, Be, Bi, C, Co, Cr, Fe, Ga, Ge, Ir, Mo, Nb, Os, Re, Ru, Sb, Si, Ta, Tc, V, Wを元素状態で、Ag, Au, Ba, Br, Ca, Cd, Ce, Cl, Cs, Cu, Dy, Er, Eu, F, Gd, Hf, Ho, I, In, K, La, Li, Lu, Mg, Mn, Na, Nd, Ni, O, Pb, Pd, Pr, Pt, Rb, Rh, S, Sc, Se, Sm, Sn, Sr, Tb, Te, Ti, Tl, Tm, Y, Yb, Zn, Zrを無機水銀化合物として溶解することがわかった。一方、セイフティハル内の冷却水については、冷却水中の酸素の核破砕反応で生成するBe-7がメンテナンス時の外部被曝の主要因となる。そこで、Be-H$$_{2}$$O系を対象とした熱化学平衡計算により冷却水中のベリリウムの化学形態を推定した。その結果、ベリリウムの冷却水中でのモル分率が10E-8以下では、陽イオン(BeOH$$^{+}$$,BeO$$^{+}$$,Be$$^{2+}$$)の形態で冷却水中に存在することがわかった。

報告書

ウラン酸セシウムの生成に関する熱力学的評価とその調製

高野 公秀; 湊 和生; 福田 幸朔; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*

JAERI-Research 97-021, 19 Pages, 1997/03

JAERI-Research-97-021.pdf:0.74MB

酸化物燃料中での生成が予測されているウラン酸セシウムについて、熱膨張率と熱伝導率の測定用試料として、Cs$$_{2}$$UO$$_{4}$$とCs$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$の2種類の試料をU$$_{3}$$O$$_{8}$$とCs$$_{2}$$CO$$_{3}$$から調製した。調製に際して、自由エネルギー最小化法に基づく熱力学計算コードによる化学平衡計算を行い、これらの化合物が生成および分解する温度を評価し、その結果から試料の調製温度を決定した。調製した2種類の試料に対してX線回折を行い、それぞれ単相の試料が得られたことを確認した。また、熱重量分析および示差熱分析を行い分解温度を測定し、化学平衡計算の結果と比較したところ、両者はほぼ一致した。

口頭

シビアアクシデント時のセシウム放出・移行に与えるホウ素の化学的影響評価,1; ホウ素存在下における燃料放出直後のセシウム化学形の予測

三輪 周平; 山下 真一郎; 逢坂 正彦

no journal, , 

セシウム(Cs), ヨウ素(I), ホウ素(B)等のシビアアクシデント進展に応じた放出速度の温度変化・雰囲気依存性を考慮し、燃料放出直後のCs化学形の温度・雰囲気依存性を化学平衡計算により予測した。雰囲気・温度によりCs蒸気種が変化し、B存在下では雰囲気・温度に関わらずCsBO$$_{2}$$蒸気種が支配的となることがわかった。

口頭

Thermodynamic evaluation on chemical reaction between UO$$_{2}$$ and SiC in LWR conditions

白数 訓子; 倉田 正輝

no journal, , 

福島第一原子力発電所の過酷事故をうけ、事故耐性の高い燃料の開発が進められている。SiCは、その化学的安定性や照射耐性から、有力な事故耐性被覆管の候補材となっている。水蒸気との反応性も、ジルカロイより低く、発生する熱や水素量の大きな減少も期待できる。軽水炉の通常運転時や過酷事故時における、燃料とSiCの間で生じる化学反応や懸念される事象を、熱力学平衡計算により評価した。SiCは、酸化によりSiO$$_{2}$$になるが、水蒸気の存在下では、SiOガスの生成割合が増加することがわかった。

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